Der Berg Montserrat hat schon seit vorchristlicher Zeit eine religiöse Bedeutung. Vor Christus wurde hier von den Römern ein Tempel zur Verehrung von Venus errichtet. In der ersten urkundlichen Erwähnung von 888 wurde vom Bau eines ersten Klosters um 880 n. Chr. berichtet. Es waren Einsiedlermönche, die verschiedenste Einsiedeleien auf dem Montserrat errichtet hatten. Das Kloster wurde dann durch die Erweiterung der Einsiedelei Santa Maria 1025 gegründet.
Der im 12. Jahrhundert gefunden Schwarzen Madonna, die noch heute Ziel von Wallfahrten ist, werden Wunderdinge zugesprochen. Diesen zugeschriebenen Wundern verdankte das Kloster ein starkes Wachstum.

Im 16. Jahrhundert, in der Übergangszeit zwischen Gotic und Renaissance wurde die Basilika des Klosters errichtet. In der Basilika wird die Schwarze Madonna aufbewahrt.
Zahlreiche berühmte Persönlichkeiten pilgerten nach Montserrat: Papst Benedigt XIII., Kolumbus, Cervantes, von Humboldt,  König Fernando und Isabella, Carlos I., Felipe II. und Ludwig XIV.
Kolumbus benannte auf seiner zweiten Reise 1493 eine Antilleninsel Montserrat.
1811 wurde das Kloster durch napoleonische Truppen weitgehend zerstört. Das Benediktinerkloster wurde wieder aufgebaut.

Zur Zeit der Franco-Diktatur leistete das Kloster Widerstand. Es wurde dort trotz Verbot weiterhin Katalanisch gesprochen und Messen auf Katalanisch abgehalten, es wurden viele Hundert Verfolgte des Franco-Regimes hier versteckt. Mehr als 20 Mönche wurden deswegen hingerichtet.
Dieser Widerstand macht das Kloster heute zu einem wichtigen Symbol der katalanischen Selbstverständlichkeit und dem Kampf gegen die Unterdrückung. Die Katalanen sind dafür heute noch dankbar.